Verfahren zur gekoppelten herstellung von polysilazanen und trisilylamin

Process for coupled preparation of polysilazanes and trisilylamine

Procédé de production couplée de polysilazanes et de trisilylamine

Abstract

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Trisilylamin und Polysilazanen in der Flüssigphase, indem man in einem inerten Lösungsmittel gelösten Ammoniak zunächst unterstöchiometrisch gegenüber Monochlorsilan dosiert, das ebenfalls in inertem Lösungsmittel vorliegt. Die Reaktion wird in einem Reaktor durchgeführt, bei der Trisilylamin, gebildet nach folgender Gleichung: 4 NH 3 + 3 H 3 SiCI --> 3 NH 4 CI + (SiH 3 ) 3 N, sowie Polysilazane entstehen. Der Reaktor wird anschließend entspannt und TSA aus dem Produktgemisch gasförmig abgetrennt. Das erhaltene TSA wird durch Filtration und Destillation aufgereinigt und in hoher oder höchster Reinheit erhalten. Anschließend wird weiterer in inertem Lösungsmittel gelöster Ammoniak in den Reaktor dosiert, wobei zusammen mit der zuvor eingeleiteten Menge an Ammoniak gegenüber der zuvor vorhandenen Menge an MCS ein stöchiometrischer Überschuss an Ammoniak eingesetzt ist. Überschüssiger Ammoniak wird anschließend abgelassen, Inertgas eingeleitet, und das Sumpfproduktgemisch aus dem Reaktor durch eine Filtereinheit geführt, wobei festes Ammoniumchlorid abgetrennt wird, und man ein flüssiges Gemisch aus Polysilazanen und Lösungsmittel erhält.
L'invention concerne un procédé de production de trisilylamine et de polysilazanes en phase liquide. En premier lieu, on dose de l'ammoniac dissous dans un solvant inerte en conditions sous-stœchiométriques vis-à-vis du monochlorosilane, également présent dans un solvant inerte. On effectue la réaction dans un réacteur pour donner la trisilylamine, formée conformément à l'équation suivante : 4 NH 3 + 3 H 3 SiCl --> 3 NH 4 Cl + (SiH 3 ) 3 N, ainsi que des polysilazanes. Ensuite, on détend le réacteur et on sépare la TSA en phase gazeuse du mélange de produits. On la soumet à une purification par filtration et distillation afin d'obtenir de la TSA de haute pureté ou ultrapure. Ensuite, on introduit de manière dosée un supplément d'ammoniac dissous dans un solvant inerte dans le réacteur en utilisant, ensemble avec la quantité d'ammoniac précédemment introduite, un excès d'ammoniac stœchiométrique vis-à-vis de la quantité de MCS précédemment disponible. Ensuite, on enlève l'ammoniac en excès et on fait passer le mélange de produits de queue du réacteur dans un étage de filtration afin de séparer le chlorure d'ammonium solide et obtenir ainsi un mélange liquide de polysilazanes et de solvant.
The invention provides a process for preparing trisilylamine and polysilazanes in the liquid phase, by metering ammonia dissolved in an inert solvent initially in a substoichiometric amount relative to monochlorosilane which is likewise present in inert solvent. The reaction is performed in a reactor in which trisilylamine, formed according to the following equation: 4 NH 3 + 3 H 3 SiCl --> 3 NH 4 Cl + (SiH 3 ) 3 N, and polysilazanes are formed. The reactor is subsequently decompressed and TSA is removed from the product mixture in gaseous form. The TSA obtained is purified by filtration and distillation and is obtained in high or ultrahigh purity. Subsequently, further ammonia dissolved in inert solvent is metered into the reactor, in the course of which, together with the amount of ammonia introduced beforehand, a stoichiometric excess of ammonia relative to the amount of MCS present beforehand is used. Excess ammonia is subsequently discharged, inert gas is introduced, and the bottom product mixture from the reactor is conducted through a filter unit, removing solid ammonium chloride, and a liquid mixture of polysilazanes and solvent is obtained.

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